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熱力學模型計算MgO-B2O3-SiO2-CaOAl2O3富硼渣表面張力（一）
來源：中國有色金屬學報 瀏覽 1004 次 發布時間:2024-08-13
基于熔渣結構的離子與分子共存理論和Butler方程建立了MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系表面張力計算模型，計算了該體系及其子體系表面張力值，考察了熔渣表面張力隨熔渣組分的變化規律，以期為富硼渣調控和綜合利用提供參考。結果表明：本模型計算的熔渣表面張力值與實驗值吻合較好，模型平均相對誤差為9.03%。含B2O3的二元體系中，B2O3組元顯著降低熔渣表面張力，純氧化物表面張力值與形成氧化物陽離子的靜電勢及氧化物中離子鍵的分數有關。含B2O3的多元體系中，熔渣表面張力隨著B2O3含量的增加而顯著降低，但隨著MgO和SiO2質量比、CaO含量和Al2O3含量的增加而逐漸增大，且CaO和Al2O3含量對含B2O3渣表面張力的影響基本相當。
我國蘊藏豐富的硼鐵礦資源，硼鐵精礦高爐冶煉后得到含硼生鐵和富硼渣。富硼渣中主要物相為遂安石(2MgO…B2O3)、鎂橄欖石(2MgO…SiO2)以及少量的鈣黃長石(2CaO…Al2O3…SiO2)。其化學成分約為B2O314%～17%、MgO 43%～46%、SiO220%～23%、CaO 4%～6%、Al2O36%～8%(質量分數)。硼鐵礦高爐鐵硼分離過程中，表面張力過小時，渣鐵分離困難，金屬熔體容易進入熔渣中，不利于硼鐵分離提取。富硼渣是寶貴的二次資源，富硼渣主要通過碳堿法、硫酸法、熔態鈉化-熱處理-加壓水浸法等方法用來生產硼砂、硼酸和一水硫酸鎂等。富硼渣還可通過多組分整體轉型，制備具有富硼渣資源特點的含硼復合材料。
硼鐵礦火法分離工藝中鐵硼分離程度決定富硼渣中有價硼、鎂等資源的品味，對富硼渣中有價元素的分離利用產生重要影響。而富硼渣的熔體物性對鐵硼分離提取具有顯著影響，其中表面張力對渣金界面反應、硼鐵分離提取等過程具有決定作用。目前，雖然一些研究者研究了含硼渣的表面張力，但鑒于熔渣表面張力測定的實驗難度大，富硼渣成分復雜且變化范圍廣，因此，利用模型對多元富硼渣體系表面張力進行計算和預測很有必要，目前關于多元含硼渣體系的表面張力計算模型尚未見報道。
BULTER根據化學勢和表面能建立了熔體表面張力計算方程(Butler方程)。成國光等基于熔渣結構離子和分子共存理論以及Butler方程，提出了一個熱力學模型計算熔渣的表面張力，該模型計算過程中基于純組分的表面張力和摩爾體積，結合實際熔渣結構合理假設，模型簡單且適用性強，在多組元熔渣表面張力計算中得到廣泛驗證和推廣。因此，本文作者基于含B2O3熔渣結構的離子與分子共存理論和熔體表面張力的Butler方程，建立MgO-B2O3-SiO2-CaOAl2O3富硼渣體系表面張力的計算模型，并將計算結果與對應的實驗測量值進行對比，以驗證模型的準確性；并在此基礎上，計算1873K下MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3渣系及其子體系的熔渣表面張力，考察熔渣表面張力隨熔渣組分的變化規律，以期為富硼渣調控和綜合利用提供參考。
1 MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系熔渣結構單元的確定
本模型的關鍵環節即為依據熔渣結構離子與分子共存理論確定熔渣中離子、簡單分子和復雜分子。目前，MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3五元富硼渣體系相圖及物相關系未見文獻報道，本文作者通過相關的含硼三元體系確定富硼渣體系的物相。MgO-B2O3-SiO2三元相圖顯示，渣系中存在眾多物相，但三元渣系中不存在三元復雜化合物。MgO-SiO2二元體系中，確定的主要物相為2MgO…SiO2和MgO…SiO2兩種復雜化合物，B2O3-SiO2二元體系中無復雜化合物，B2O3-MgO二元體系中確定存在3MgO…B2O3和2MgO…B2O3復雜化合物，但對是否存在MgO…B2O3和MgO…2B2O3物相是否穩定存在尚存在爭議，在MgO-B2O3二元體系物相尚存爭議的情況下，本研究中確定MgO-B2O3-SiO2三元體系熔渣高溫下穩定存在2MgO…SiO2、MgO…SiO2、3MgO…B2O3和2MgO…B2O34種復雜化合物。CaO-B2O3-SiO2三元體系中，CaO…SiO2、3CaO…2SiO2、2CaO…SiO2和3CaO…SiO24種復雜化合物確定存在于CaO-SiO2二元體系中，B2O3-CaO二元體系中存在的復雜化合物為3CaO…B2O3、2CaO…B2O3、CaO…B2O3和CaO…2B2O3，三元復雜化合物B2O3…CaO…2SiO2作為自然礦物(硅酸硼鈣石，又稱賽黃晶)存在，MOREY等通過水熱法合成了該復雜化合物。FLINT等報道了B2O3…5CaO…2SiO2復雜化合物的存在，但SUZUKI等否定B2O3…5CaO…2SiO2存在，而認為存在1713K(1440℃)以下穩定存在的B2O3…11CaO…4SiO2復雜化合物。目前，相關CaO-B2O3-SiO2三元優化相圖對B2O3…5CaO…2SiO2和B2O3…11CaO…4SiO2是否穩定存在也沒有定論。在此情況下，本研究中規定CaO-B2O3-SiO2三元體系熔渣高溫下穩定存在CaO…SiO2、3CaO…2SiO2、2CaO…SiO2、3CaO…SiO2、3CaO…B2O3、2CaO…B2O3、CaO…B2O3、CaO…2B2O3和B2O3…CaO…2SiO29種復雜化合物。Al2O3-B2O3-SiO2三元體系中不存在三元復雜化合物，Al2O3-SiO2二元體系中確定的主要物相為3Al2O3…2SiO2，Al2O3-B2O3二元體系中確定的主要物相為9Al2O3…2B2O3和2Al2O3…B2O3。本研究中確定Al2O3-B2O3-SiO2三元體系熔渣高溫下穩定存在3Al2O3…2SiO2、9Al2O3…2B2O3和2Al2O3…B2O33種復雜化合物。另外，MgO-SiO2-CaO-Al2O3體系中確定的主要物相為3CaO…Al2O3、12CaO…7Al2O3、CaO…Al2O3、CaO…2Al2O3、CaO…6Al2O3、MgO…Al2O3、CaO…Al2O3…SiO2、2CaO…Al2O3…SiO2、CaO…MgO…SiO2和2CaO…MgO…2SiO2。綜上所述，本研究中確定MgO-B2O3-SiO2-CaO-Al2O3體系熔渣中存在的結構單元包括Mg2+、Ca2+和O2-3種簡單離子，B2O3、SiO2和Al2O33種簡單分子以及上述26個復雜化合物分子。
熱力學模型計算MgO-B2O3-SiO2-CaOAl2O3富硼渣表面張力（一）