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揭示界面張力在鈣鈦礦晶體生長(zhǎng)過(guò)程中作用機(jī)理

來(lái)源:材料科學(xué)與工程 瀏覽 889 次 發(fā)布時(shí)間:2024-04-29

金屬鹵化物鈣鈦礦材料以其優(yōu)異的光電半導(dǎo)體性能而被廣泛應(yīng)用于光電器件的研究,如太陽(yáng)能電池、光電探測(cè)器、激光器、發(fā)光二極管和晶體管等。當(dāng)前,多數(shù)鈣鈦礦基光電器件以多晶薄膜制備為主。與單晶相比,多晶薄膜表現(xiàn)出較差的電荷傳輸特性,并且容易發(fā)生化學(xué)降解。此外,鈣鈦礦單晶因其無(wú)擴(kuò)展缺陷(晶界)而具有許多優(yōu)點(diǎn),包括高遷移率,長(zhǎng)復(fù)合壽命,低離子遷移率和高穩(wěn)定性。


對(duì)于鈣鈦礦材料結(jié)晶,各國(guó)研究者已經(jīng)開(kāi)發(fā)了多種策略,包括逆溫結(jié)晶,反溶劑蒸汽輔助結(jié)晶,配體輔助結(jié)晶,液相分離誘導(dǎo)結(jié)晶,高溫熔融生長(zhǎng)和液相降溫結(jié)晶方法。其中,基于溶液的鈣鈦礦結(jié)晶方法是常用的選擇。然而,在溶液中快速生長(zhǎng)高質(zhì)量的鈣鈦礦單晶依然面對(duì)諸多挑戰(zhàn)。在控溫結(jié)晶法中,熱對(duì)流容易擾亂結(jié)晶秩序而形成大量缺陷。在反溶劑或配體輔助結(jié)晶法中,雖然排除了溫度梯度的干擾,但精準(zhǔn)控制反溶劑擴(kuò)散難度較大。


此外,反溶劑引起的區(qū)域的溶解度不均勻,易造成溶液組分的偏差,影響晶體質(zhì)量。液相分離誘導(dǎo)結(jié)晶方法通過(guò)室溫緩慢蒸發(fā)溶劑來(lái)能夠制備出高質(zhì)量的MAPbBr3單晶,但溶劑擴(kuò)散緩慢,限制了單晶的生長(zhǎng)速度。


基于以上挑戰(zhàn),山東大學(xué)空間科學(xué)與物理學(xué)院空間科學(xué)攀登團(tuán)隊(duì)行星科學(xué)課題組在系統(tǒng)研究界面張力對(duì)鈣鈦礦結(jié)晶過(guò)程作用機(jī)理的基礎(chǔ)上,開(kāi)發(fā)了一種PDMS(聚二甲基硅氧烷)輔助溫度梯度晶體生長(zhǎng)技術(shù)(PTG)。

圖1. MAPbBr3鈣鈦礦結(jié)晶與晶體生長(zhǎng)。(a) PDMS輔助結(jié)晶原理圖;(b) 形核半徑與自由能的關(guān)系;(c) 溶液的表面和內(nèi)部的形核半徑的比較;(d)生長(zhǎng)過(guò)程中自由能變化圖解;(e)界面懸浮生長(zhǎng)的力學(xué)圖解。

利用PTG技術(shù),課題組能夠快速制備出了高質(zhì)量的MAPbBr3鈣鈦礦單晶。該單晶展現(xiàn)出紀(jì)錄級(jí)的最窄XRD搖擺曲線半峰寬0.00806o,以及1002 ns的長(zhǎng)載流子壽命和4.25×109 cm-3超低缺陷態(tài)密度。利用自產(chǎn)的MAPbBr3鈣鈦礦單晶制作的X射線探測(cè)器,實(shí)現(xiàn)了7275μC Gy-1 cm2的高靈敏度和0.67μGy-1的低探測(cè)極限。該課題組的研究工作首次揭示界面張力在鈣鈦礦晶體生長(zhǎng)過(guò)程中作用機(jī)理,為高質(zhì)量鈣鈦礦單晶的快速制備提供了一種有效可行的方法,也為深空高能射線探測(cè)器的研制提供了一種新的選擇。


相關(guān)研究成果以“Interface Tension Assisted Temperature-Gradient Crystallization for High-Quality MAPbBr3 Perovskite Single Crystals with Low Defect Density”為題目,以研究論文的形式發(fā)表在ACS Applied Material&Interfaces。


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